在3×01《And the Rise of Chaos》中，古埃及的混乱之神阿佩普侵入一具人类躯体，发誓要让世界陷入纯粹的邪恶，正邪之间的终极决战就此开始（在第三部《图书馆员》电视电影中，Judson曾警告Flynn这场战斗终会到来）。为了阻止他，图书馆员必须在一座科学博物馆中寻找一系列线索——包括一个突然获得生命的人体模特发出的神秘警告。
Vanessa Williams本季扮演多集角色Cynthia Rockwell将军，在政府绝密部门「异常现象统计调查部」（D.O.S.A.，The Department of Statistical Anomalies）中担任黑色行动项目的负责人。她强悍、聪明，专门调查「在统计学上不规则的现象」。她发誓要逮捕图书馆员，控制所有馆藏魔法物品并用于军事目的。这个所谓的「异常现象统计调查部」是第三季的主要反派势力，他们将图书馆员视为「魔法恐怖分子」。
Sean Astin本季扮演复仇心重的魔术师Kirby Goulding，在一个神秘的旅行马戏团里表演。他对自己的技艺越来越感到失望……直到他因为某种原因找到了真实魔法的力量。他用魔法寻找自己童年最喜欢的女孩Charlotte Halloway（Felicia Day）。图书馆员很快发现，这个马戏团收藏了许多危险的魔法物品。
关于本季，你还需要知道……
Noah Wyle将演出第三季全部10集中的7集，剧情对他没有演出的三集解释道：他将离开团队去完成一项私人任务，因为这项任务对其他人来说太危险。除了当演员之外，他还将当导演（2集）和编剧（1集）。
制片人透露，本季将失去一个核心角色（死亡或彻底离开），其扮演者将退出演出。
魔法物品并非只有「古代」的，魔法物品可以被创造——这有助于拓展「魔法起源」的故事，让魔法的作用变得更加强大。
本季将进一步揭示Jenkins的私生活，以及他最初来到图书馆的原因。
制片人坦承该剧在某种程度上受到了《神秘博士》（Doctor Who）的影响。
天涯飘萍生（Donatino），《天涯小筑》的作者兼创始人，资深博客作家，在国内较早开展英语电视剧集（美国、加拿大、英国和澳大利亚剧集）的介绍、新闻翻译、点评及推广等工作，并写有大量电视知识专题介绍文章。代表作品包括：《科幻与电视》、《美剧入门》、《一部电视剧集是怎样“炼成”的》、年度《年终特稿》、年度《节目完全指南》等。从2006年至今，天涯飘萍生翻译了95%英语电视剧集的专题介绍资料和官方新闻稿，转发了90%英语电视剧集的预告片、片花、花絮、访谈和宣传片等视频。天涯飘萍生还曾参与字幕翻译工作，代表作品包括：《暗域魔舰》、《探索者传说》、《时间旅人》、《星际之门：宇宙》、《远古入侵》、《梅林传奇》、《恐龙帝国》、《无敌女金刚》、《异种战士》、《武神公主西娜》、《巴克罗杰斯在二十五世纪》等。
